Authors:	Pöhlker, Mira
Title:	Investigation of atmospheric aerosols and cloud condensation nuclei under pristine and polluted conditions
Online publication date:	25-Jan-2018
Year of first publication:	2018
Language:	english
Abstract:	The interactions and effects of aerosols and clouds are among the largest uncertainties in the assessment and modeling of climate change. Due to the increasing human influence on planet Earth, remote locations that allow to probe pristine air approximating pre-industrial conditions are becoming progressively rare. Such conditions are, however, of particular scientific interest for understanding climate and global environmental change. This dissertation investigates the properties and interactions of aerosols serving as cloud condensation nuclei (CCN) under pristine and polluted conditions by aircraft and ground-based measurements. At the Amazon Tall Tower Observatory (ATTO), a robust experimental setup was developed and used to obtain the first size-resolved CCN measurements spanning a full seasonal cycle in the Amazonian rainforest. The unique data set comprises annual and seasonal averages of aerosol and CCN parameters as well as characteristic case studies including present-day pristine conditions, biomass burning aerosols, and long range transport effects. A novel parameterization of CCN efficiency spectra and concentrations as a function of water vapor supersaturation was developed for efficient representation of aerosol and CCN properties in model studies. This approach enhances the efficiency, accuracy, and reliability with which CCN concentrations can be taken into account in process models and large-scale models of clouds and precipitation, the atmosphere and climate. The parametrization shall serve as a basis for detailed microphysical studies on the formation and properties of clouds and precipitation in the Amazon region. The CCN observations at the ATTO site were also used to evaluate a new method to retrieve CCN concentrations from satellite data. Within the ACRIDICON project (Aerosol, Cloud, Precipitation, and Radiation Interactions and Dynamics of Convective Cloud Systems), aerosol-cloud interactions were investigated during two collaborative measurement campaigns. During the ACRIDICON-Zugspitze campaign, cloud supersaturations were derived from both aerosol size distribution and size-resolved CCN measurements. An instrument package for airborne measurements of CCN and aerosol properties was developed and implemented on the research aircraft HALO to probe the vertical structure and evolution of convective clouds in the Amazon Basin during the ACRIDICON-CHUVA campaign. The results indicate that new particle formation occurs in the outflow of deep convective clouds, which seems to be an important source of aerosol particles and CCN in the boundary layer and may be the dominant process of secondary particle formation in the pre-industrial atmosphere. Die Wechselwirkungen von Aerosolen und Wolken stellen eine der größten Unsicherheiten im Verständnis des Klimawandels und in entsprechenden Modellstudien dar. Durch den zunehmenden Einfluss menschlicher Aktivitäten auf das Erdsystem werden entlegene Orte mit Reinluftbedingungen, die einer vorindustriellen Atmosphäre ähneln, immer seltener. Diese sind jedoch von besonderer wissenschaftlicher Relevanz, um das Ausmaß anthropogener Klima- und Umweltveränderungen zu quantifizieren. Die vorliegende Dissertation untersucht die Eigenschaften und Wechselwirkungen von Aerosolpartikeln, die als Wolkenkondensationskeime (CCN) dienen können, durch flugzeug- und bodengestützte Messungen in reiner und verschmutzter Luft. Für größenaufgelöste CCN-Untersuchungen am Amazon Tall Tower Observatory (ATTO) wurde ein robustes Messsystem entwickelt, mit welchem erstmalig ein kompletter saisonaler Zyklus im Amazonas-Regenwald aufgenommen wurde. Dieser einzigartige Datensatz beinhaltet Jahresmittelwerte und saisonale Kenngrößen der Aerosol- und CCN-Eigenschaften sowie charakteristische Fallstudien zu Reinluftbedingungen, Aerosolen aus Biomasse- bzw. Waldbränden und den Effekten atmosphärischer Langstreckentransporte. Zur effizienten Beschreibung von Aerosolund CCN-Eigenschaften in Modellstudien wurde eine neuartige Parametrisierung der CCNEffizienzspektren und -Konzentrationen als Funktion der Wasserdampfübersättigung entwickelt. Dieser Ansatz erhöht die Effizienz, Genauigkeit und Reproduzierbarkeit, mit welcher CCNKonzentrationen in Prozessmodellen sowie in großskaligen Modellen von Wolken, Niederschlagsbildung, der Atmosphäre und des Klimas berücksichtigt werden können. Die Parametrisierung soll als Grundlage für detaillierte mikrophysikalische Studien zur Entstehung und den Eigenschaften von Wolken und Niederschlag in der Amazonasregion dienen. Die CCNMessergebnisse von ATTO wurden auch zur Evaluierung einer neuen Methode für die Bestimmung von CCN-Konzentrationen aus Satelliten-Daten eingesetzt. Im Rahmen des ACRIDICON-Projektes (Aerosol, Cloud, Precipitation, and Radiation Interactions and Dynamics of Convective Cloud Systems) wurden die Wechselwirkungen zwischen Aerosolen und Wolken in zwei kooperativen Messkampagnen untersucht. Während der ACRIDICON-Zugspitze-Kampagne wurden Wolkenübersättigungen sowohl aus Aerosolgrößenverteilungen als auch aus größenaufgelösten CCN-Messungen abgeleitet. Ein Instrumentenpacket für flugzeuggestützte Messungen von CCN- und Aerosoleigenschaften wurde entwickelt und im Forschungsflugzeug HALO installiert, um die vertikale Struktur und die Entwicklung von konvektiven Wolken im Amazonasbecken während der ACRIDICON-CHUVA-Kampagne zu untersuchen. Die Ergebnisse lassen darauf schließen, dass Partikelneubildung im Ausfluss hochreichender konvektiver Wolken stattfindet, was eine wichtige Quelle für Aerosolpartikel und CCN in der atmosphärischen Grenzschicht darstellt. Weiterhin könnte dieser Prozess eine dominante Rolle in der sekundären Partikelneubildung der vorindustriellen Atmosphäre gespielt haben.
DDC:	500 Naturwissenschaften 500 Natural sciences and mathematics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-2838
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-diss-1000018471
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	xi, 240 Seiten
Appears in collections:	JGU-Publikationen