粘土鉱物へのセシウム吸脱着機構は，1950年から1960年代にかけて多くの研究成果の報告があり，セシウムが土壌表面近くに存在するメカニズムなど，様々な説明がなされてきたが，原子，分子レベルでのセシウム存在状態に関して直接観察等を通じた報告は意外に少ない。そこで本研究において，構造・化学結合特性などに焦点を当て，放射光や理論計算などを通じて詳細に検討したところ，セシウムと粘土鉱物との間には，アルカリ金属としては特異な相互作用が存在することを新しく指摘した。この結果については，2稿にわたり解説することとし，本稿では，特に放射光および経験的なパラメータ等を含まない第一原理に基づく分子動力学計算による結果について紹介する。