Multiscale study of the bitumen-aggregate interfacial behavior based on molecular dynamics simulation and micromechanics

Fan, Zepeng; Oeser, Markus; Wang, Dawei; Wang, Linbing

doi:HT021130415

Multiscale study of the bitumen-aggregate interfacial behavior based on molecular dynamics simulation and micromechanics

Fan, Zepeng^RWTH*

2021

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Zepeng Fan

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2021

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2021

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak03

Hauptberichter/Gutachter
Oeser, Markus (Thesis advisor)^RWTH* ; Wang, Linbing (Thesis advisor) ; Wang, Dawei (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2021-10-11

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2021-09995
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/834563/files/834563.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl und Institut für Straßenwesen (313410)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
bitumen-aggregate interface (frei) ; micromechanical damage model (frei) ; moisture damage (frei) ; molecular dynamics (frei) ; wetting theory (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 624

Kurzfassung
Die Grenzflächenphänomene Bitumen-Aggregate sind ein Gebiet, in dem sich Chemie, Physik und Ingenieurwesen überschneiden. Während dieser Frage in den letzten Jahrzehnten kontinuierliche Forschungsanstrengungen gewidmet wurden, ist viel weniger über die grundlegenden Mechanismen bekannt, die den Ursprung und die Entwicklung von Grenzflächenversagen steuern. Die Komplexität liegt in der multifaktoriellen und multiskaligen Natur des Grenzflächenverhaltens von Bitumen-Aggregaten. Die Wechselwirkung zwischen Bitumen und Gesteinskörnung beruht direkt auf einem komplizierten Zusammenspiel von Bitumenchemie, Gesteinsmineralogie und Oberflächentopographie; und die Grenzflächenleistungen im Betrieb stehen auch in engem Zusammenhang mit der zufälligen heterogenen Mikrostruktur der Asphaltmischung, den periodischen Klimabedingungen und den wiederholten Fahrzeugbelastungen. Darüber hinaus reicht die Heterogenität der wechselwirkenden Komponenten auf Längenskalen über neun Größenordnungen. Die vorliegende Dissertation widmet sich der Entwicklung eines „bottom-up“-Ansatzes, der die enorme Anzahl von Faktoren über die Mikro-bis-Makro-Längen- und Zeitskalen hinweg behandelt. Eine mechanistische Studie mit molekulardynamischer Simulation wurde durchgeführt, um die Adsorptionskonfiguration der Bitumen-Aggregat-Grenzfläche auf molekularer Ebene aufzudecken und wie sich die Aggregatmineralogie darauf auswirkt. Es wurde festgestellt, dass die Mikrostruktur der adsorbierten Bitumenschicht eine Überlagerung von zwei Konfigurationen ist: die geschichtete Konfiguration im oberflächennahen Bereich, die durch Aggregation und parallele Ausrichtung der Bitumenmoleküle entsteht, und die Gradientenabstiegskonfiguration im oberflächenfernen Bereich. Konzentrationsgrad und Wirkungsradius werden maßgeblich von der Mineraloberfläche beeinflusst. Die Hypothese der selektiven Adsorption wurde getestet, indem die Verteilungseigenschaften verschiedener Fraktionen in Bitumen untersucht wurden, und die Ergebnisse deuten auf eine Ablehnung der Hypothese hin. Um die wasserinduzierten Schäden zwischen Bitumen und Gesteinskörnungen zu untersuchen, wurden Rolling-Bottle-Tests für sechs Arten von Gesteinskörnungen durchgeführt und die ternären Bitumen-Wasser-Gesteinskörnungs-Grenzflächenmodelle erstellt, um Molekulardynamiksimulationen durchzuführen. Die Ergebnisse zeigen die Existenz einer kompetitiven Adsorption zwischen Bitumen und Wassermolekülen an der Mineraloberfläche, und die Penetrationsfähigkeit der Bitumenmoleküle wird stark von der Mineraleigenschaft beeinflusst. Zuschlagstoffe mit einem höheren Gehalt an Nephelin-, Chlorit-, Pyroxen- und Olivinmineralien weisen eher eine bessere Beständigkeit gegen Feuchtigkeitsschäden auf, während Zuschlagstoffe mit einem höheren Gehalt an Quarz-, Plagioklas- und Calcitmineralien das Gegenteil bewirken. Der Einfluss der Oberflächentopographie auf das Adhäsions- und wasserinduzierte Ablöseverhalten von Bitumen auf der Zuschlagstoffoberfläche wurde durch Benetzungstheorie untersucht. Die Kontaktwinkeltests wurden durchgeführt, um die Oberflächenenergien von Bitumen- und Gesteinskörnungsoberflächen zu messen, die sowohl in der Mineralogie als auch in der Rauheit variieren, auf deren Grundlage die Wechselwirkungsenergien zwischen Bitumen und Gesteinskörnungen sowohl in Luft- als auch in Wasserumgebungen quantifiziert wurden. Die negative Grenzflächenadhäsionsenergie für die Grenzfläche Luft/Bitumen/Gesteinskörnung und die Grenzflächenablösungsenergie für die Grenzfläche Wasser/Bitumen/Gesteinskörnung implizieren, dass sowohl die Bitumenbenetzung als auch die wasserinduzierte Bitumenentfeuchtung auf ebenen Oberflächen thermodynamisch günstig sind. Es zeigte sich, dass das Wenzel-Modell die groben Schnittstellensysteme gut beschreibt. Die Grenzflächenadhäsionsenergie und die Grenzflächenablösungsenergie werden geometrisch durch den Rauheitsfaktor r erhöht, was anzeigt, dass die texturierte Zuschlagstoffoberfläche die kraftinduzierte Grenzflächenrissbeständigkeit begünstigt, jedoch zu einer nachteiligen Wirkung auf die Beständigkeit gegen Feuchtigkeitsschäden führt. Das Grenzflächenrissverhalten von Asphaltmischungen wurde auf der Mesoskala durch mikromechanische Verfahren ausgenutzt. Ein mikromechanisches Schadensmodell wurde erstellt, indem das bilineare Cohesive Zone Model (CZM) in das Mori-Tanaka-Modell integriert wurde. Es zeigt sich, dass die Grenzflächenablösung zwischen Bitumen und Asphaltmörtel eine deutliche Abhängigkeit von der Gesteinskörnung zeigt. Es wurde eine kritische Korngröße identifiziert, oberhalb derer sich das Schadensverhalten von Asphaltmischungen von Erhärtung zu Erweichung ändert. Die kritische Aggregatgröße nimmt mit zunehmendem Mörtelmodul zu, nimmt jedoch mit zunehmender Grenzflächensteifigkeit, Poisson-Verhältnis von Mörtel und Aggregatvolumenanteil ab. Auch die Grenzflächenfestigkeit und Bruchenergie zeigen signifikante Einflüsse auf das Bruchverhalten von Asphaltmischungen. Die Festigkeit von Asphaltmischungen nimmt mit zunehmender Grenzflächenfestigkeit zu, ist jedoch unabhängig von der Bruchenergie. Eine erhöhte Bruchenergie kann die Bruchfestigkeit der Asphaltmischung verbessern, während eine erhöhte Grenzflächenfestigkeit den gegenteiligen Effekt hat. Im Allgemeinen hat diese Dissertation eine mechanistische Untersuchung der Grenzflächenwechselwirkung zwischen Bitumen und Gesteinskörnung genutzt. Das grundlegende Wissen über die Einflussfaktoren sowie deren Wirkungsweise wurden auf mehreren Längen-/Zeitskalen erarbeitet. Die Ergebnisse dieser Dissertation eröffnen einen Weg zur Vorhersage des Grenzflächenverhaltens von Bitumen-Aggregaten basierend auf den Materialgenomen.

The bitumen-aggregate interfacial phenomena are an area where chemistry, physics, and engineering intersect. While continuous research efforts have been devoted to this issue in the past decades, much less is known about the fundamental mechanisms controlling the origins and the evolution of interfacial failure. The complexity lies in the multifactorial and multiscale nature of bitumen-aggregate interfacial behavior. The interaction between bitumen and aggregate relies directly on an intricate interplay of bitumen chemistry, aggregate mineralogy, and surface topography; and the interfacial performances in service are also closely related to the random heterogeneous microstructure of asphalt mixture, the periodical climate conditions, and the repeated vehicle loads. Moreover, the heterogeneity of the interacting components ranges across nine orders of magnitude in length scales. The current thesis is dedicated to developing a “bottom-up” approach which handles the enormous number of factors across the micro-to-macro length and time scales. A mechanistic study using molecular dynamics simulation was carried out to uncover the adsorption configuration of bitumen-aggregate interface at the molecular scale and how the aggregate mineralogy affects it. The microstructural of the adsorbed bitumen layer was found to be a superposition of two configurations: the layered configuration in the near-surface region arising from aggregation and parallel orientation of the bitumen molecules, and the gradient descent configuration in the region further away from the surface. The degree of concentration and radius of influence are significantly impacted by the mineral surface. The hypothesis of selective adsorption was tested by probing the distribution characteristics of different fractions in bitumen, and the results suggest a rejection of the hypothesis.For purpose of investigating the water-induced damage between bitumen and aggregate, the rolling bottle tests were conducted for six kinds of aggregates, and the ternary bitumen-water-aggregate interface models were established to perform molecular dynamics simulations. The results indicate the existence of competitive adsorption between bitumen and water molecules at the mineral surface, and the penetration capacity of bitumen molecule is greatly affected by the mineral property. Aggregates with higher content of nepheline, chlorite, pyroxene and olivine minerals are more likely to exhibit better moisture damage resistance while aggregates with higher content of quartz, plagioclase, and calcite minerals do the opposite. The influence of surface topography on the adhesion and water-induced debonding behaviors of bitumen on aggregate surface was studied through wetting theory. The contact angle tests were performed to measure the surface energies of bitumen and aggregate surfaces varying in both mineralogy and roughness, based on which the interaction energies between bitumen and aggregate in both air and water environments were quantified, respectively. The negative interfacial adhesive energy for the air/bitumen/aggregate interface and interfacial debonding energy for the water/bitumen/aggregate interface imply that both bitumen wetting and water-induced bitumen dewetting on flat surface are thermodynamically favorable. The Wenzel model was found to describe the rough interface systems well. The interfacial adhesive energy and interfacial debonding energy are enhanced geometrically by the roughness factor r, which indicates that the textured aggregate surface is in favor of force-induced interfacial cracking resistance but leading to an adverse effect on moisture damage resistance. The interfacial cracking behavior of asphalt mixture was exploited at the mesoscale through micromechanics method. A micromechanical damage model was established by incorporating the bilinear Cohesive Zone Model (CZM) into the Mori-Tanaka model. It is found that the interfacial debonding between bitumen and asphalt mortar exhibits a significant dependency on the aggregate size. A critical aggregate size has been identified, above which the damage behavior of asphalt mixtures changes from hardening to softening. The critical aggregate size increases as the mortar modulus increases but decreases with the increase of the interfacial stiffness, Poisson’s ratio of mortar, and aggregate volume fraction. The interface strength and fracture energy also show significant influences on the fracture behavior of asphalt mixtures. The strength of asphalt mixtures increases as the interface strength increases, but it is independent of the fracture energy. Increased fracture energy can improve the fracture resistance of the asphalt mixture, while increased interface strength has the opposite effect.In general, this thesis has exploited a mechanistic investigation on the interfacial interaction between bitumen and aggregate. The fundamental knowledge regarding the influence factors as well as the way how they works were created at multiple length/time scales. The findings from this thesis open up an avenue for predicting the bitumen-aggregate interfacial behavior based on the material genomes.

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