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Measurement of multicomponent diffusion in liquids using raman microspectroscopy and microfluidics = Messung von Multikomponentendiffusion in Flüssigkeiten mit Raman-Mikrospektroskopie und Mikrofluidik
2020
Dissertation, RWTH Aachen University, 2019
Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
Genehmigende Fakultät
Fak04
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2019-05-27
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2020-01437
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/781660/files/781660.pdf
Einrichtungen
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620
Kurzfassung
Diffusion ist limitierend in vielen (bio-)chemischen Prozessen. Daher sind Diffusionskoeffizienten nötig, um verfahrenstechnische Prozesse wie die Extraktion auszulegen. Diffusionskoeffizienten in flüssigen Mehrstoffgemischen sind jedoch häufig unbekannt, da Diffusionsexperimente zeitintensiv und aufwendig sind und Mehrstoffgemische mehrere Experimente zur Bestimmung eines Diffusionskoeffizienten benötigen. Während die Mikrofluidik erlaubt, Experimentdauer und experimentellen Aufwand zu reduzieren, kann die Ramanspektroskopie die Anzahl notwendiger Experimente für Mehrstoffgemische senken. Um den Messaufwand für Diffusionskoeffizienten in Mehrstoffgemischen zu reduzieren, wurden in dieser Arbeit erstmals Mikrofluidik und Raman-Mikrospektroskopie zu Diffusionsmessungen in flüssigen Mehrstoffgemischen kombiniert: In einer mikrofluidischen H-Zelle fließen zwei Flüssigkeiten mit unterschiedlichen Konzentrationen parallel und lokale Änderungen durch Diffusion werden mit Raman-Mikrospektroskopie quantifiziert. Aus den Änderungen der Konzentration kann der Diffusionskoeffizient aus einem Diffusions-Konvektions-Modell bestimmt werden. So können Diffusionskoeffizienten in Mehrstoffgemischen aus einem Experiment bestimmt werden, während die bekannte Anfangskonzentration dank quantitativer Ramanspektroskopie zusätzliche Kalibriermessungen erübrigt. Die Experimentdauer liegt unter einer Stunde, der Probenverbrauch unter 6mL.Das Diffusionsmessverfahren wurde an binären und ternären Systemen validiert. Weiter wurden für binäre, ternäre und quaternäre Systeme neue Diffusionsdatengemessen. Für ternäre Systeme reichen bereits zwei und für quaternäre Systeme drei Experimente zur Bestimmung des Diffusionskoeffizienten mit guter Genauigkeit. Für die Stoffsysteme zur Validierung des Verfahrens wurde eine gute Übereinstimmung mit der Literatur erzielt. Damit können Multikomponentendiffusionskoeffizienten schnell und mit geringem Aufwand für die Verfahrenstechnik bereitgestellt werden.Diffusion is the rate-limiting mass transport step in many (bio)chemical processes. Diffusion data is therefore necessary to design unit operations, e.g., extraction. However, diffusion data on multicomponent mixtures in liquids are scarce, as diffusion measurements are intrinsically time-consuming and laborious. Also, several measurements are required for one diffusion coefficient matrix in a multicomponent mixture. Microfluidics promises to reduce experiment time and experimental effort, while Raman spectroscopy reduces the number of necessary experiments for multicomponent mixtures. To reduce the measurement effort for diffusion coefficients in multicomponent mixtures, microfluidics and Raman microspectroscopy were combined in this work for the first time for the measurement of diffusion coefficient matrices in multicomponent mixtures: Two liquids of different concentrations co-flow in parallel in a microfluidic H-cell, while changes of concentration due to diffusion are quantified locally using Raman microspectroscopy. From these changes of concentration, the diffusion coefficient matrix is determined in a least squares procedure using a convection-diffusion-model. Thereby, diffusion coefficient matrices can be determined from a single experiment, while the known initial concentrations together with quantitative Raman spectroscopy spare additional calibration measurements. The experiment takes less than 1h and the sample consumption is below 6mL.The developed method to determine diffusion coefficients was validated for binary and ternary systems. Additionally, new diffusion data was measured for a binary, a ternary and a quaternary system. Two and three experiments are sufficient to determine diffusion coefficient matrices with accuracy and precision for ternary and quaternary systems respectively. Systems used for validation agree with literature data. Thus, diffusion coefficient matrices of multicomponent mixture can be provided with small effort and in short time to enable the design of unit operations.
OpenAccess: 
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis/Book
Format
online, print
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT020379390
Interne Identnummern
RWTH-2020-01437
Datensatz-ID: 781660
Beteiligte Länder
Germany
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