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A simultaneous optimization approach to optimal experimental design
Hoang, Duc Minh
Modellbasierte optimale Versuchsplanung hat in den letzten beiden Jahrzehnten immer mehr an Bedeutung gewonnen, vor allem bei verfahrenstechnischen, biochemischen sowie chemischen Anwendungen. Durch geplante Kontrolltrajektorien können Experimente so optimiert werden, dass maximaler Informationsgehalt bei minimalem Experimentaufwand gewonnen werden kann. Das Potential, Zeit und Ressourcen dadurch zu sparen, ist in den meisten Anwendungsfällen enorm. Mit dem simultanen Optimierungsansatz wird eine effiziente Methode vorgestellt, die erfolgreich auf die Problemstellung der optimalen Versuchsplanung angewendet wurde. Der Hauptbeitrag dieser Arbeit ist die mathematische Herleitung der optimalen Versuchsplanung als simultanes Optimierungsproblem, dessen Kernpunkt in der totalen Diskretisierung des Systemmodels und der Sensitivitätsgleichungen liegt. Damit wird das ursprüngliche Optimalsteuerungsproblem in ein NLP Problem umgewandelt, das effizienter und robuster mit globalen Optimierungsalgorithmen gelöst wird. Mit dem vorgestellten Ansatz können alle Anforderungen an ein fortgeschrittenes optimales Versuchs-planungsproblem adressiert werden. Dieses beinhaltet die flexible Verwendung von Kontrolltrajektorien unterschiedlicher Ordnungen, die Optimierung von Anfangs-bedingungen, striktes Einhalten der Steuerungs- und Prozessbeschränkungen, die Einschränkung an Probenentnahmen und Experimentdauer und vor allem eine optimale adaptive Sampling-Strategie. Die Besonderheit hierbei ist, dass durch die simultane Formulierung das gesamte System an Sensitivitäten höherer Ordnung weggelassen werden kann, da es in einer NLP-Formulierung möglich ist, nach allen Optimierungsvariablen direkt abzuleiten. Weiterhin wurde analytisch hergeleitet, dass die Struktur der Jacobi-Matrizen von den Nebenbedingungen besonders dünnbesetzt ist und dass die meisten Terme in den Ableitungen erster Ordnung für die Berechnung der Ableitungen höherer Ordnungen wiederverwendet werden können. Zusammengefasst wurde ein allgemeingültiger Ansatz formuliert, mit dem im Gegensatz zum konventionellen sequentiellen Ansatz höhere optimale Versuchsplanungsanwendungen gelöst werden können mit flexibleren Problemformulierungen und robusteren Lösungen.
Die Anwendung auf einen theoretischen instabilen CSTR Prozess mit Kopplung der Energiebilanz hat gezeigt, dass mit dem vorgestellten Ansatz ein optimales Ergebnis, während mit kommerziellen Software-Tools, die den Stand der Technik verkörpern, keine zulässige Lösung gefunden werden konnte. Mit einer weiteren Anwendung auf ein Schätzproblem von komplexen Reaktionskinetikparametern einer Rhodium-katalysierten Hydroformylierung wird veranschaulicht, dass im Gegensatz zu konventionellen Versuchsplanungsmethoden der experimentelle Aufwand drastisch reduziert werden konnte bei besseren Parameterwerten und Konfidenzintervallen.
Model-based optimal experimental design gains more and more impact through the last two decades, especially regarding applications in chemical, bio-chemical and process engineering. Experiments are optimized by planned control trajectories so that maximum information can be provided with minimum experimental effort. Hence, there is an enormous potential for saving time and resources in most application cases. The simultaneous optimization approach is presented which describes an efficient strategy for solving the increasing complex problem formulation to optimal experimental design. The main contribution of this thesis is the mathematical derivation of optimal experimental task formulated as a simultaneous optimization problem, whose crucial point lies in the total discretization of the dynamic system model as well as the sensitivities equations. Thus the original optimal control problem is converted to a NLP problem which can be solved more efficient and more robust via global optimization algorithms. Furthermore the proposed approach covers all requirements of an advanced optimal experimental design problem. These are in particular flexible application of control trajectories of different orders, optimization of the initial conditions, strict compliance to process constraints with respect to the controls and especially the state variables, limitation on the sampling number and experiment duration and especially an adaptive optimal sampling strategy. The crucial advantage of the simultaneous approach is that the entire system of higher order sensitivities can be left out, since all equation constraints can be directly differentiated with respect to the optimization variables. Furthermore it has been analytically derived, that the structure of the Jacobian of the constraints are extremely sparse and most parts of the first-order constraint derivatives can be reused for the calculation of derivatives of higher orders. Altogether, a universal approach has been created so as to solve more complex optimal experimental design tasks providing full flexibility of the problem formulation and robustness of the results.
The application on an instable CSTR process including the energy balance has shown that an optimal result is obtained with the simultaneous approach whereas state-of-the-arts commercial software tools cannot find any feasible solution. Moreover, the application on a parameter estimation problem of complexed reaction kinetic parameters of a Rhodium-catalyzed hydroformylation reaction process shows that in contrast to the conventional approach of design of experiments the experimental effort could be drastically reduced at better estimated parameter values and confidence intervals.
