Development of a rate-based model for multi-component distillation in a rotating packed bed based on mass transfer experiments
Hilpert, Matthias
Distillation is one of the most used separation processes in chemical engineering and accounts for a significant portion of the industry's energy consumption. Typically, distillation is performed in large columns with packings or trays, requiring substantial amounts of space and material. In certain applications, such as retrofits or off-shore, however, available space or weight are limited.
A solution to intensify distillation processes and thus, inter alia, significantly reduce equipment size is to use centrifugal force instead of gravity to drive the liquid through the packing material. One type of mass transfer machines using this principle is the Rotating Packed Bed (RPB). Though first successful tests of distillation in RPBs were conducted in the 1970s, overall only few publications on the subject exist. Especially, no data on distillation of multicomponent mixtures has been published in English language literature. Hence, there is no basis for validation of models for multicomponent distillation in RPBs. Mixtures with more than two components are, however, typical for industrial applications. This lack is one of the obstacles to industrial application of RPBs for distillation tasks.
The present work aims to narrow this gap by creating a data basis, developing and validating a model for multicomponent distillation in RPBs. To account for geometrical and operational variables, a rate-based modeling approach is chosen. This requires correlations for vapor and liquid side volumetric mass transfer coefficients kVae and kLae. Available literature data is usually reported in a processed fashion (e.g. HETP instead of concentrations) and often lacking relevant details on RPB geometry, hindering the development of new correlations. Furthermore, transferability of existing correlations between different RPBs is limited since not all influences are captured in the correlations.
Therefore, an RPB test stand for mass transfer measurements is designed in this thesis and used to develop required mass transfer correlations. kLae is measured by oxygen desorption from water into a nitrogen gas stream. kVae is back-calculated from overall vapor side mass transfer coefficients KVae measured using distillation of an ethanol/n-propanol mixture at infinite reflux, along with the previously obtained kLae correlation. The developed correlations are capable of describing the known maximum in separation efficiency of RPBs at intermediate rotational speeds, as opposed to available literature correlations.
The model is validated using data from infinite reflux distillation of an ethanol/water mixture and of the ternary mixture of ethanol/n-propanol/water. The developed model is capable of representing most of the data within 30%, which is typical for empirical correlations as used in modeling of conventional distillation columns. Certain influences, such as the design of packing supports, liquid distributors or special hydrodynamic conditions, are not contained in the developed correlations, but can influence mass transfer. Therefore, when applied to the limited literature data available for distillation in RPBs, deviations are more significant. Nonetheless, the present thesis demonstrates a methodology to develop a rate-based mass transfer model for distillation in RPBs that does not require separate measurement of kVae by dedicated test systems. Due to the limited amount of data available on distillation in RPBs at the time and the limitations of existing correlations, such experiments will remain an important part in process development for the near future.
Rektifikation ist eine der am häufigsten eingesetzten Trennoperationen der Verfahrenstechnik und hat erheblichen Anteil am Energieverbrauch der chemischen Industrie. In der Regel werden zur Rektifikation große Boden- oder Packungskolonnen genutzt, die viel Raum und Material verbrauchen. In bestimmten Anwendungen, wie Retrofits oder offshore, sind Platz und zulässiges Gewicht jedoch begrenzt.
Ein Ansatz zur Intensivierung von Rektifikationsprozessen und damit u.a. zur signifikanten Verringerung des Platzbedarfes ist die Nutzung der Fliehkraft anstelle der Schwerkraft, um die Flüssigkeit durch die Packung strömen zu lassen. Eine Art der Stofftransportmaschinen, die dieses Prinzip nutzt, sind s.g. Rotating Packed Beds (RPBs). Obwohl erste erfolgreiche Versuche zur Rektifikation in RPBs bereits in den 1970er Jahren durchgeführt wurden, existieren insgesamt nur wenige Veröffentlichungen zu diesem Thema. Insbesondere wurden in der englischsprachigen Literatur bisher keine Daten zur Trennung von Mehrstoffgemischen publiziert. Daher existiert keine Datenbasis, die zur Validierung von Modellen der Trennung von Mehrstoffgemischen durch Rektifikation in RPBs genutzt werden könnte. Gemische aus mehreren Stoffen sind jedoch die Regel in industriellen Anwendungen. Das Fehlen einer Datengrundlage ist eines der Hindernisse zum industriellen Einsatz von RPBs für Rektifikationsanwendungen.
Die vorliegende Arbeit zielt darauf ab, diese Lücke zu verkleinern, indem eine Datenbasis geschaffen und ein Modell zur Mehrkomponentendestillation in RPBs entwickelt sowie validiert wird. Um den Einfluss der RPB-Geometrie und der Betriebsparameter abzubilden, wird ein stofftransportbasierter Modellierungsansatz gewählt. Dieser basiert auf Korrelationen für dampf- und flüssigseitige volumetrische Stofftransportkoeffizienten kVae und kLae. Verfügbare Literaturdaten enthalten in der Regel nur abgeleitete Größen (z.B. HETP-Werte anstelle von Konzentrationen) und es fehlen häufig relevante Angaben zur RPB-Geometrie, was die Entwicklung neuer Korrelationen behindert. Außerdem sind vorhandene Korrelationen zwischen unterschiedlichen RPB-Maschinen nur begrenzt übertragbar, da nicht alle Einflussgrößen in den Korrelationen enthalten sind.
Aus diesem Grund wird ein RPB-Versuchsstand für Stofftransportuntersuchungen in dieser Arbeit entworfen und daran gemessene Daten genutzt, um die benötigten Stofftransportkorrelationen zu entwickeln. kLae wird anhand der Sauerstoffdesorption aus Wasser in einen Stickstoffstrom gemessen. kVae wird aus gemessenen volumetrischen gasseitigen Stoffdurchgangskoeffizienten KVae unter Zuhilfenahme der zuvor entwickelten Korrelation für kLae berechnet. Die Messung der KVae-Werte erfolgt durch Rektifikation eines Ethanol/n-Propanol-Gemisches bei unendlichem Rücklauf. Die entwickelten Korrelationen sind im Gegensatz zu verfügbaren Literaturkorrelationen in der Lage, das bekannte Maximum der Trennleistung bei mittleren Drehzahlen von RPBs abzubilden. Das Model wird anhand von Daten aus der Rektifikation eines Ethanol/Wasser- und eines Ethanol/n-Propanol/Wasser-Gemisches bei unendlichem Rücklauf validiert. Das entwickelte Modell ist in der Lage, den Großteil der Messdaten mit einer Genauigkeit von 30% abzubilden, was typisch ist für empirische Korrelationen, wie sie zur Modellierung konventioneller Destillationskolonnen eingesetzt werden.
Bestimmte Einflussfaktoren, wie das Design der Packungshalter, Flüssigverteiler oder besondere hydrodynamische Zustände, sind nicht in den entwickelten Korrelationen enthalten, können aber einen Einfluss auf den Stofftransport haben. Daher sind auftretende Abweichungen größer, wenn das entwickelte Modell zur Simulation der beschränkten verfügbaren Literaturdaten zur Rektifikation in RPBs angewendet wird. Nichtsdestotrotz illustriert die vorliegende Arbeit eine Methodik zur Entwicklung eines Stofftransportmodells der Rektifikation in RPBs, die ohne die separate Messung von kVae durch zusätzliche Testsysteme auskommt. Aufgrund der begrenzten verfügbaren Daten zur Rektifikation in RPBs und den Beschränkungen vorhandener Korrelationen werden solche experimentellen Untersuchungen auch in absehbarer Zukunft ein wichtiger Schritt in der Prozessentwicklung sein.
